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【前沿報道】Science:新生代海洋氮-硫循環變化及其與構造運動的關系
2019-07-15 | 作者: | 【 】【打印】【關閉

  海洋的氧化-還原狀態決定著碳、氮、硫等元素的生物地球化學循環,與生命過程息息相關,是國際地學界長久以來的研究熱點。目前,相關研究多集中在通過同位素手段來重建氮、硫循環過程的變化,并反演海洋的氧化和還原狀態,進而探討其與生命演替的關系。如埃迪卡拉紀(約6.355.42億年)海洋氧化(Fike et al., 2006)與真核生物的起源演化、二疊紀末(約2.514億年)海洋缺氧與生物滅絕(Schobben et al., 2015)等。然而,將氮、硫循環與構造運動相關聯的研究尚屬少見。實際上,構造運動會在更大尺度上決定著海洋格局變化,進而影響海水氧化還原和氮-硫循環過程,值得我們去關注。在這里以新生代早期構造運動對海洋氮、硫循環的作用為例,作以簡要介紹。 

  海洋氮、硫循環過程主要表現為這兩種元素的氧化態和還原態在水體中相對比例的變化。該比例變化取決于海水中氮和硫元素不同價態化合物的輸入和輸出情況。海洋中硝酸鹽和硫酸鹽的還原是影響兩元素氧化態和還原態收支的關鍵過程,海水中氧氣的多寡決定了海洋硝酸鹽和硫酸鹽被還原的程度。在次氧或貧氧環境的水體中,通常硝酸鹽與硫酸鹽還原菌較為活躍,致使反硝化(將NO3-還原成N2)和硫酸鹽還原(將SO42-還原成H2S)過程增強。由于細菌優先利用輕同位素(14N32S),這兩個過程均伴隨著重同位素(15N34S)富集在海水中剩余的硝酸鹽和硫酸鹽當中。但是,同位素變化最終是否能夠被記錄到還取決于還原反應中剩余的硝酸鹽與硫酸鹽的量。例如,在沉積物孔隙水中發生的反硝化過程,由于會將其中的硝酸鹽消耗殆盡而不產生明顯同位素分餾。 

  目前,氮、硫同位素(δ15Nδ34S)分析是研究海洋氧化或缺氧狀態的有效手段。在眾多研究載體中,有孔蟲殼體碳酸鹽中的有機質被認為是分析氮同位素的可靠對象,而重晶石(BaSO4)和有孔蟲碳酸鹽晶格中的硫酸鹽則是分析硫同位素的理想材料,主要是因為它們代表海洋來源且較少受到成巖作用的影響。本文討論的研究成果均來自這兩類物質的氮、硫同位素數據。 

  近期,美國普林斯頓大學地球科學系的Kast等在Science上首次報道了來自北太平洋(ODP 1209)、北大西洋(IODP U1409)和南大西洋(ODP 1263)新生代以來有孔蟲殼體碳酸鹽中有機質氮同位素(foraminifera-bound δ15N, FB-δ15N)記錄,并討論了與海洋O2含量相關的氮循環變化。在這里,FB-δ15N被認為反映了海洋淺部亞表層(100-300 m深)水體中硝酸鹽的δ15N變化。他們的結果顯示:古新世時,FB-δ15N值要比現在高出約5‰-10‰;古新世到早始新世(57-50 Ma)時,FB-δ15N出現最大13‰的顯著降低;隨后,在中始新世以來,FB-δ15N總體維持在在較低水平,盡管在漸新世時又有所增加(圖1)。古新世時的FB-δ15N值處于新生代來的最高水平,表明當時海洋硝酸鹽的δ15N高,可能反映了水體中反硝化過程與沉積物內部反硝化過程發生速率的相對變化,即具有較高的全球海洋水體反硝化速率,或者較低的沉積反硝化速率。然而,FB-δ15N表現出的空間差異(ODP 1209δ15N要高于ODP 1263IODP U1409)更支持水體反硝化過程的增強,暗示古新世時海洋出現廣泛的貧氧(suboxia)狀態。此后,FB-δ15N表現出顯著降低,說明反硝化減弱和海水中氧氣含量增加。由于始新世以來海水溫度的下降(海水中氧的溶解度會隨之增加)在步調上與此時δ15N的降低不一致(圖2),不能對其作以解釋,作者將其歸因于構造運動。在距今59 Ma時,印度和非洲板塊向亞歐大陸的匯聚導致了特提斯洋的關閉,從此,溫暖貧氧的特提斯洋水不再是太平洋中溫躍層和中層水的來源,轉而被寒冷富氧的高緯度表層海洋水所替代,從而導致水體貧氧狀況緩解,反硝化強度減弱,δ15N降低。 

1  70 -30 Ma期間有孔蟲殼體碳酸鹽中有機質氮同位素變化。數據來自兩種不同顆級有孔蟲(顆粒>250 μm為實心,125-250 μm為空心)。實心線代表兩種粒級數據的三點滑動平均,彩色背景區域為不確定性區間。圖中左側箭頭指示巖芯頂部的FB-δ15N值:來自南大西洋516鉆孔(藍色)、U1409鉆孔(灰色)和1209鉆孔(紅色)。插圖為55 Ma前全球板塊重建格局,表明本研究中ODPIODP鉆孔在當時的位置(Kast et al., 2019

2  北太平洋ODP 1209鉆孔FB-δ15N記錄與溫度替代性指標(TEX86和有孔蟲δ18O)的對比。底棲有孔蟲δ18O曲線的灰色段指示冰量變化可能對溫度計算有影響(Kast et al., 2019

  與此同時,海水中硫酸鹽的δ34S在古新世-始新世時段也經歷了較大的變化。例如,Paytan等人早期在Science雜志上發表的重晶石δ34S結果和Rennie等人在Nature Geoscience雜志上發表的有孔蟲碳酸鹽晶格硫酸鹽δ34S結果均記錄了海洋硫同位素從53-40 Ma的顯著升高,而且之后一直維持在相對高的水平(圖3C)(Paytan et al., 1998; Rennie et al., 2018)。Rennie et al.2018)認為構造運動所導致的硫化物埋藏海域的變化是上述硫酸鹽δ34S變化的主要原因。在新生代早期(約50.2±1.5 Ma),印度洋內科希斯坦拉達克島弧發生碰撞,導致新特提斯洋的關閉和變窄,環特提斯洋邊緣區域海平面快速下降,從而會導致淺海沉積環境的大規模減少。淺海沉積物中硫化物的δ34S值通常要高于深海沉積物中的硫化物(因為淺層沉環境中硫酸鹽微生物還原速率較快,同位素分餾較小),所以如果全球的硫化物更多地在深海環境中埋藏,勢必會使硫化物δ34S普遍降低,相應地海水中硫酸鹽的δ34S則會升高。 

3  新生代早期孔蟲δ13C值(A)與 FB-δ15N記錄(B)和重晶石、有孔蟲碳酸鹽晶格硫酸鹽δ34S記錄(Paytan et al., 1998; Rennie et al., 2018)(C)的對比。從古新世到始新世,底棲有孔蟲δ13C值的總體下降可能表明有機質埋藏速率的降低,與大陸坡上方水體中較高的氧濃度是一致的(Kast et al., 2019, supplementary materials     

  這兩篇文章均提出了新生代早期構造運動導致海洋環境格局的變化,從而分別改變了海洋氮、硫循環。但是,為了解釋氮、硫同位素的各自特定變化,二者對構造變動時間和海洋格局變化的著眼點卻不同,尚不能用一個統一的因素來解釋氮、硫循環的變化。這體現了海洋中氮、硫地球化學循環影響因素的復雜性以及同位素研究的多解性,需要多指標綜合分析研究。然而,Kast et al.2019)提出的自59 Ma隨著板塊的匯聚海洋溫躍層和中層水變得富氧,與Rennie et al.2018)提出的構造變動導致硫化物埋藏至更深的海洋環境的觀點并不是矛盾的。因為溫躍層和中層水體的富氧會導致海洋硫酸鹽還原界面向更深處移動,從而有利于更多的硫化物在深海環境中埋藏。值得注意的是海洋中溶解硫酸鹽的滯留時間(~20 Ma)要遠大于硝酸鹽(<3千年),這至少是海洋硫酸鹽δ34S變化滯后于硝酸鹽δ15N4 Ma的原因之一。今后的研究要綜合多種替代性指標(如δ15Nδ34Sδ53Cr等),同時注意各指標對驅動因素響應的時間尺度,采用模型分析獲得更為確切的新生代海洋氧化-還原變化歷史。     

  主要參考文獻 

  Fike D A , Grotzinger J P , Pratt L M , et al. Oxidation of the Ediacaran Ocean[J]. Nature, 2006, 444(7120):744-747.原文鏈接 

  Kast E R, Stolper D A, Auderset A, et al. Nitrogen isotope evidence for expanded ocean suboxia in the early Cenozoic[J]. Science, 2019, 364(6438): 386-389.原文鏈接 

  Paytan A, Kastner M, Campbell D, et al. Sulfur isotopic composition of Cenozoic seawater sulfate [J]. Science, 1998, 282: 1459-1462.原文鏈接 

  Rennie V C F, Paris G, Sessions A L, et al. Cenozoic record of δ34S in foraminiferal calcite implies an early Eocene shift to deep-ocean sulfide burial[J]. Nature Geoscience, 2018, 11(10): 761-765.原文鏈接 

  Schobben M, Stebbins A, Ghaderi A, et al. Flourishing ocean drives the end-Permian marine mass extinction[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2015, 112(33): 10298-10303.原文鏈接 

(撰稿:王旭/新生代室) 

 
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