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【前沿報道】Science:巖漿海的氧化還原環境對地球早期大氣組成的影響
2019-10-29 | 作者: | 【 】【打印】【關閉

  眾所周知,地球的演化始于4567 Ma之前太陽系行星物質的凝聚和固結,之后,小星子吸積凝聚形成了地球。在吸積凝聚過程中,由于勢能向動能的轉化、高放射性生熱以及星體的頻繁撞擊,地球會間歇性的出現大規模的熔融外層,即巖漿海。巖漿海的深度并不均一,通常最深可以達到壓力28 GPa的位置(如Wood et al., 2006)。早期巖漿海的持續脫氣作用形成了地球早期大氣,如果巖漿海較為還原,脫氣形成的大氣成分將以COCH4H2為主;反之,氧化的巖漿海則產生CO2H2O等更氧化的氣體。早期巖漿海的氧化還原環境對制約地球早期大氣組成至關重要,因而一直是科學界關注的焦點。 

  變價元素(FeV)是研究硅酸鹽熔體氧化還原狀態的重要工具,比如Fe3+/∑Fe是指示巖漿氧逸度的重要參數,也與巖漿化學成分、溫度和壓力密切相關(如O’Neill et al., 2006)。對于通過動力對流而達到成分均一混合的早期巖漿海而言,厘清Fe3+/∑Fe相對于壓力的變化以及氧逸度和壓力之間的關系是研究巖漿海氧化還原環境的重要前提。高壓實驗研究建立的Fe3+/∑Fe與氧逸度和壓力的熱力學模型表明,在氧逸度和溫度不變的情況下,Fe3+/∑Fe隨著壓力的升高而降低(Zhang et al., 2017;圖1a)。對于Fe3+/∑Fe比值基本不變的早期巖漿海而言,其氧逸度變化和壓力呈正相關關系,即表明巖漿海淺部比深部具有更還原的特征(如O’Neill et al., 2006Zhang et al., 2017),而巖漿海上部覆蓋的早期大氣也很有可能由COCH4H2等還原性氣體組成。德國拜羅伊特大學的Armstrong教授與合作者在Science上發表了最新的高壓實驗結果和模型,指出硅酸鹽熔體中的Fe3+/∑Fe并非總是和壓力呈負相關,而巖漿海中氧逸度隨壓力的正相關關系在更高的壓力之下由于FeO的歧化反應(3FeO = Fe0 + 2FeO1.5)則會出現反轉的趨勢。 

  Armstrong等選擇安山質熔體進行研究,在Ru-RuO2緩沖劑下控制合成安山質玻璃,將前人高壓實驗研究中的壓力上限由7 GPa提高到23 GPa。結果表明,Fe3+/∑Fe比值和壓力在7 GPa之前呈負相關趨勢,與前人研究一致;當壓力大于10 GPa時,二者的關系由負相關變成正相關(圖1b)。這可能與更高壓力下Fe3+配位數的增加有關,Fe3+配位數的增加使得熔體中Fe2O3FeO的壓縮性差異減小,意味著Fe2O3穩定性的提高。作者由此推斷,即使含少量Fe2O3的硅酸鹽熔體在壓力大于10 GPa時,也會通過FeO的歧化反應產生金屬FeFe2O3。此外,為了排除熔體成分和初始條件氧逸度的影響,作者同時分別對大洋中脊玄武巖質熔體和鐵金屬作為緩沖劑的安山質熔體進行實驗,得出的結果和Ru-RuO2緩沖劑下合成的安山質玻璃一致(圖1b)。 

  作者將新建立的模型應用到早期巖漿海氧化還原狀態的研究中,揭示出對于淺部氧逸度為IW-2的巖漿海,最初巖漿海的氧逸度隨著深度的增加而緩慢增加;在200 km處,由于Fe2O3壓縮性的升高,趨勢開始反轉,直到400 km處巖漿海的氧逸度再次降低到金屬Fe穩定的范圍。在400 km處,巖漿海中FeO發生歧化反應,沉淀金屬Fe。如果沉淀的金屬Fe聚集到地核,則會導致巖漿海中的硅酸鹽熔體的Fe2O3升高,進而提高巖漿海中的Fe3+/∑Fe和氧逸度。假使僅0.1%的金屬分離進入地核,都會將巖漿海中的Fe3+/∑Fe提高到0.03(圖2),而這一值接近現今地幔的估計值。因此,作者認為,在地球吸積的后期階段中,一旦撞擊星體的鐵金屬核完全分離,每一個產生的巖漿海中FeO的歧化反應都會提高地幔中的Fe3+/∑Fe比值進而氧逸度升高,而對于較深的巖漿海這一效應更為顯著,所以H2OCO2為主的大氣可能是通過吸積的最后階段得以維持穩定的。 

  此外,作者還用建立的模型解釋了地球內部富集碳的特征(圖3)。巖漿海可通過碳泵機制溶解少量大氣中的CO2Hirschmann et al., 2012),即使僅含10 ppm CO2的熔體,在500 km處也可以沉淀金剛石。因此,隨著時間的變化,地幔中的金剛石含量逐漸增加,形成碳富集的特征。 

1  不同氧逸度下平衡的冷卻硅酸鹽熔體中的Fe3+含量(Zhang et al., 2017Armstrong et al., 2019)。 a.可以看出,對于固定Fe3+/∑Fe的硅酸鹽熔體,在0-7 GPa的壓力條件下,隨著壓力的降低(紅色箭頭代表減壓過程),硅酸鹽熔體的氧逸度升高;b.彩色實心部分代表通過Ru + O2 = RuO2達到的氧逸度為 IW+8的實驗條件,灰色方塊部分代表和Fe金屬平衡達到的IW-2實驗條件;向上和向下的三角分別代表最初完全氧化和最初完全還原的起始物質;空心部分代表前人的研究成果(O’Neill et al., 2006; Zhang et al., 2017);除了4 GPa下起始熔體成分為MORB熔體(綠色金剛石符號),其他所有的起始熔體成分均為安山質熔體;圖中曲線代表了模型和實驗數據的擬合;灰色曲線為液相Fe飽和曲線,溫度為2373 K

2  不同Fe3+/∑Fe巖漿海的氧逸度隨深度和壓力的變化(Armstrong et al., 2019。垂直的紅色短柱代表現今上地幔氧逸度的大致變化范圍;灰色陰影區域代表金屬Fe沉淀的范圍

3  與金剛石平衡的巖漿海的CO2含量(Armstrong et al., 2019。藍色曲線代表CO2飽和熔體的CO2含量;黑色曲線代表金剛石飽和的CO2含量,通過兩種不同的方法計算(Guillot and Sator, 2011; Duncan and Tsuno, 2017);藍色陰影部分代表巖漿中CO2含量的變化范圍(1-10 ppm);灰色陰影部分代表金剛石在超鎂鐵質熔體中上浮的環境(Ohtani and Maeda, 2001Suzuki et al., 1995

  主要參考文獻 

  Armstrong K, Frost D J, McCammon C A, et al. Deep magma ocean formation set the oxidation state of Earth’s mantle[J]. Science, 2019, 365(6456): 903-906.鏈接 

  Duncan M S, Dasgupta R. Rise of Earth’s atmospheric oxygen controlled by efficient subduction of organic carbon[J]. Nature Geoscience, 2017, 10(5): 387.鏈接 

  Guillot B, Sator N. Carbon dioxide in silicate melts: A molecular dynamics simulation study[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2011, 75(7): 1829-1857.鏈接 

  Hirschmann M M. Magma ocean influence on early atmosphere mass and composition[J]. Earth and Planetary Science Letters, 2012, 341: 48-57.鏈接 

  Ohtani E, Maeda M. Density of basaltic melt at high pressure and stability of the melt at the base of the lower mantle[J]. Earth and Planetary Science Letters, 2001, 193(1-2): 69-75.鏈接 

  ONeill H S C, Berry A J, McCammon C C, et al. An experimental determination of the effect of pressure on the Fe3+/∑Fe ratio of an anhydrous silicate melt to 3.0 GPa[J]. American Mineralogist, 2006, 91(2-3): 404-412.鏈接 

  Suzuki A, Ohtani E, Kato T. Flotation of diamond in mantle melt at high pressure[J]. Science, 1995, 269(5221): 216-218.鏈接 

  Wood B J, Walter M J, Wade J. Accretion of the Earth and segregation of its core[J]. Nature, 2006, 441(7095): 825-833.鏈接 

  Zhang H L, Hirschmann M M, Cottrell E, et al. Effect of pressure on Fe3+/ΣFe ratio in a mafic magma and consequences for magma ocean redox gradients[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2017, 204: 83-103.鏈接 

  (撰稿:劉霞,蘇本勛/礦產室)

 
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